Kettős emigrációban

Rákosi Mátyás utasítására 1949-ben kémkedés és hazaárulás vádjával koncepciós pert készítettek elő Buday György ellen. Hazarendelték, de barátai figyelmeztették a veszélyre. Azonnal visszautazott Londonba - ezután már sohasem tért haza. Itthon másodszor is megfosztották állampolgárságától. A Magyar Intézettől megválva (1949) közéleti szerepet ő, a született közéleti ember többet nem vállalt, csak művészi munkájának szentelte minden idejét.

Az ötvenes évek első felében többek között elkészítette a Royal Academy of Dancing európai népek táncait bemutató sorozatának Dances of Hungary kötetét. Horatius-portrét metszett a költő „korszerűsített” ódáinak párizsi kiadásához. The Virgil of Venus címmel az ókori latin költészet ismeretlen szerzőjű művét huszonkét metszettel illusztrálta, s fametszetportrékkal gazdagította a Penguin Classics klasszikus írók-sorozatának köteteit. 1952-től saját, Albion Hand Press elnevezésű bibliofil nyomdájában készültek könyvei.
 
A királyi udvarral is kapcsolatba került. Könyvet írt az angol karácsonyi üdvözlőlapok történetéről, s ennek révén hívta meg palotájába őt az anyakirálynő, akinek hatalmas gyűjteménye volt viktoriánus kori képeslapokból.

Buday György készítette II. Erzsébet 1952-es trónra lépésekor a hagyományos  koronázási értesítés metszeteit is. A díszlapon a korábbi uralkodónők és az újonnan  megkoronázott királynő portréit örökítette meg.
 
Az 1956-os forradalom szovjet letiprása hírére idegileg-lelkileg összeomlott, s élete végéig bentlakásos kórházi ápolásra szorult. A London melletti Coulsdon szanatóriumában hamar belátták, hogy a művész leginkább munkaterápiával kezelhető, s a gyógyintézet kerti pavilonjában műtermet rendeztek be számára.
Joyce-illusztrációinak sorozatának első darabjait 1958-ban készítette el.
 
Buday György 1970 és 1972 között készítette el huszonöt magyar költő: Balassi Bálint, Zrínyi Miklós, Csokonai Vitéz Mihály, Berzsenyi Dániel, Kölcsey Ferenc, Vörösmarty Mihály, Petőfi Sándor, Arany János, Madách Imre, Vajda János, Ady Endre, Kaffka Margit, Tóth Árpád, Babits Mihály, Kosztolányi Dezső, Juhász Gyula, Kassák Lajos, Szabó Lőrinc, József Attila, Illyés Gyula, Sinka István, Radnóti Miklós, Vas István, Weöres Sándor és Nagy László portréját The Poetry of Hungary 1200-1970 címmel tervezett költői antológiája számára. Megalkotta még Jókai Mór, Kemény Zsigmond, Bródy Sándor, Gárdonyi Géza, Krúdy Gyula és Karinthy Frigyes arcképét is.
A magyar kulturális kormányzat a Petőfi Irodalmi Múzeum Művészeti Tára számára megvásárolta a művek teljes sorozatát.

Élete utolsó éveit „kettős emigrációban” töltötte. Egyrészt, mert évtizedek óta Angliában élt, távol szülőföldjétől, amelynek urai kétszer is megtagadták. Másrészt, halála előtt elzárkózott szinte mindenkitől, keveseket engedve közel magához. Sorsaként viselt száműzetésében fiatalsága és férfikora nagy eszményeit védte az azokat minduntalan megcsúfoló „történelemtő”, s egyben betegségében is az önmaga sorsát kormányzó ember méltóságát próbálta óvni.

Végrendelete alapján műveinek jelentős hányada ügyintézője, dr. Rev Moberly birtokába került. A hagyaték egy része a Széchenyi Könyvtárban vár szakszerű földolgozásra. Hatkötetes naplója, évtizedes levelezése egy svájci gyűjtő kincseit gyarapítja. Nyomdagépei, vagyont érő, évszázados kézi prései, sajtói, fadúcai sorsa ismeretlen.
Választott hazájában készült levonatait, dúcait angol múzeumok, köztük a National Gallery őrzik.